上海硅酸鹽所設計能檢測痕量生物染料分子的新型半導體材料
3月15日,中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員楊勇、黃政仁、劉建軍等完成的研究論文Niobium pentoxide: a promising surface-enhanced Raman scattering active semiconductor substrate 在研究所與自然出版集團合作創辦的npj Computational Materials英文刊上發表(npj Computational Materials, 3:11 (2017))。他們報道了一種能檢測痕量生物染料分子的新型半導體材料。
粗糙襯底上的納米尺寸效應能增加光場,利用這種增強的光學信號來檢測特定分子的技術叫表面增強拉曼光譜(SERS)技術。但之前只有少數幾種貴金屬材料,如金、銀等,才能將信號強度提高到實用水平。該論文作者發現Nb2O5可以顯著增強生物醫藥領域染料分子的拉曼信號,高靈敏檢測亞甲基藍、甲基紫以及甲基藍等染料分子。在633和780 nm光激發下,對亞甲基藍染料檢測時,其拉曼信號增強了107倍以上,可與具有「熱點效應」的金屬納米結構相媲美,染料分子檢測下限可達10-6mol/L,是目前發現的靈敏度最高的SERS半導體襯底材料。通過密度泛函理論和有限元計算表明,Nb2O5如此之高的SERS活性,可歸因於光誘導電荷轉移的化學增強機制和電磁場增強機制的協同作用。在分子Nb2O5體系中,Nb2O5和表面吸附的染料分子共同產生了新的分子最高佔據軌道和最低未佔據軌道,因此在長波長的激發光下,電子仍能夠輕易躍遷。除此之外,電磁增強也為增強因子貢獻了兩個數量級。該研究表明,Nb2O5納米粒子作為一種新型半導體SERS材料,有望取代貴金屬在生物相關領域發揮巨大的應用潛力。
npj Computational Materials 英文刊關注於計算與實驗相結合的研究結果,發表計算預測-試驗驗證、計算指導實驗、計算與實驗相結合以及運用計算理論或模型解釋新材料性能與機制等方面的研究工作。該刊首次發表的這一成果,以發現Nb2O5半導體襯底材料具有最高的SERS靈敏度為實驗基礎,從計算模擬的角度對該材料所具有的優異性能做出了理論上的解釋。上海硅酸鹽所研究成果中有諸多新材料、新性能的重要發現,通過與理論、計算方法的結合,能夠對新材料結構與性能的認識更加深入,將能極大地深化原有成果的意義。
Nb2O5納米粒子的XRD圖譜、透射與高分辨形貌,及選取電子衍射圖
純Nb2O5粉末、吸附甲基藍的Nb2O5粉末和MeB水溶液的紫外-可見光吸收光譜(a),及他們的分子軌道(b~d)
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