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探索「手征電子學」 ——第二類外爾半金屬的手征輸運

1929 年,物理學家Hermann Weyl 理論預言了一種質量為零的相對論性費米子,稱為「外爾費米子」。獨特的是,這種費米子具有兩種不同的類型,可以用「手征」來表示,其中一種費米子的自旋和動量方向平行,而另一種費米子相反,稱它們分別具有「右手」和「左手」手征,如同人的左手和右手一樣,具有鏡像對稱性。通常人們研究的費米子「右手」和「左手」手征分量是無法分離的,因此如果在實驗上能夠實現兩種外爾費米子的分離,將可能觀測到新的物理現象,也將為探索「手征電子學」和發展下一代低功耗信息器件提供新的契機。


最初人們一直在高能物理中尋找外爾費米子,中微子曾經被認為是外爾費米子,但後來發現中微子有質量,尋找外爾費米子的道路變得更加坎坷。理論預言近80 年後,凝聚態物理中拓撲能帶理論的發展給人們帶來了新的希望。在固體材料中,電子的運動會受到晶格周期勢場的影響,同時受到其他電子的相互作用。而在某些特殊晶格中,電子的集體行為可以用一種新的「准粒子」來描述。隨後的研究發現,在一些破壞空間或時間反演對稱性的固體材料中,如果能帶中導帶和價帶相交於一點,那麼在交點處滿足線性色散關係的低能准粒子可以等效地對應於高能物理中的無質量外爾費米子。2011 年,南京大學萬賢剛教授首次預言了第一種存在外爾費米子的固體材料Y2Ir2O7,該材料具有磁性,但由於磁性會影響實驗上對外爾點的觀測,不容易證實外爾費米子的存在。2015年,中國科學院物理研究所以及Princeton大學的物理學家們終於在破壞空間反演對稱性的固體材料TaAs 中發現了外爾費米子,具有外爾費米子的固體材料稱為外爾半金屬。自此,越來越多的理論和實驗工作迅速開展起來。


以TaAs 為代表的外爾半金屬中,外爾點附近的能帶是直立的「X」型錐體,費米子滿足洛倫茲對稱性,稱為「第一類外爾費米子」。而隨後理論預言,在凝聚態領域可以存在另一種新型的外爾費米子,由於外爾點附近能帶發生嚴重的傾斜,從而打破洛倫茲對稱性,稱為「第二類外爾費米子」,對應的拓撲材料為「第二類外爾半金屬」(圖1)。第一個被預言的第二類外爾半金屬材料是WTe2,隨後有多種材料被預言(MoTe2等)。第二類外爾半金屬具有和第一類外爾半金屬相似的拓撲保護的不閉合表面態(費米弧),由於第二類外爾點附近的能帶發生了顯著的傾斜,理論預言會誘導各向異性的負磁阻效應等新奇量子現象,從而受到了廣泛的關注。

圖1 兩種類型的外爾點周圍能帶:直立錐體(第一類外爾點),傾斜錐體(第二類外爾點)

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理論上,負磁阻產生的機理是來源於手征外爾費米子在外爾點處獨特的「磁單極」,這種「磁單極」存在於動量空間,其產生的「磁場」被稱作貝里曲率(Berry curvature),當材料中外加磁場B和電場E滿足B·E≠0 時,貝里曲率將會導致手征相反的外爾點之間出現電荷轉移引起手征電勢不平衡(手征反常),在輸運上則會誘導出電流,貢獻正的手征電導,也就對應產生負的磁電阻。負磁阻隨磁場和電場的角度變化非常敏感,當B//I 時負磁阻最強,同時手征電導滿足: σ ∝ B2/μ2,其中μ 為費米能到外爾點的能量差,所以費米能越靠近外爾點,負磁阻越強。理論上第一類和第二類外爾半金屬在輸運上都具有負磁阻效應。但是兩者能帶上的區別導致負磁阻效應有極大的不同。對於第一類外爾半金屬,在空間各個方向都能觀測到負磁阻效應,這已經在TaAs等材料中得到觀測;而對於第二類外爾半金屬,負磁阻有很強的各向異性,它只能在特殊的方向觀測到,其他方向上負磁阻會消失而具有正磁阻。因此,觀測負磁阻的各向異性也是輸運實驗上判斷第二類外爾點存在的關鍵證據。

最近,我們課題組利用高質量的WTe2薄膜,首次觀測到了第二類外爾半金屬對應的各向異性負磁阻效應,通過電學輸運的方法證明了WTe2屬於第二類外爾半金屬。WTe2是一種層狀結構的過渡金屬硫族化合物,最早由於實驗上觀察到的巨大不飽和磁阻已經受到了廣泛的關注。其面內兩個晶向相互垂直(a,b 軸),由於a 軸方向鎢鏈的形成,導致很強的面內各向異性,如圖2(a)所示。在這兩個特徵晶向中,理論上負磁阻可以在b軸方向觀測到,而在a軸方向上觀測不到。

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圖2 WTe2器件的結構與測量示意圖(a)WTe2的晶格結構,其中黃色金屬鏈為a 軸方向;(b)薄膜器件結構圖,樣品厚度通過原子力顯微鏡確定為14 nm;(c)器件模型和四端法磁阻測量示意圖


通常塊體的WTe2由於具有很強的正縱向磁電阻(B//I 時的磁電阻),會掩蓋掉手征反常引起的負磁阻,因此實驗上很難在塊體WTe2中觀測到負磁阻效應。而WTe2層狀結構的優勢,使得其可以很容易通過機械剝離的方法得到薄膜,薄膜WTe2的正縱向磁阻相比塊體來講減弱很多,從而有利於負磁阻的觀測。另外,WTe2的能帶結構在很薄層(7 nm以下)會發生明顯變化,外爾點可能消失掉,因此負磁阻效應需要在合適的樣品厚度下觀測。我們在實驗中發現,研究WTe2手征輸運特性的樣品理想厚度為7—15 nm,這種厚度下正磁阻可以得到有效抑制,同時仍然能保證外爾點的存在。在選擇合適厚度薄膜的前提下,為了避免在製作器件時引入額外的摻雜,我們採用可校準掩模蒸鍍技術製作出高質量的WTe2薄膜器件(圖2(b))。

實驗中,通過四端法測量(圖2(c)),成功在b軸器件中觀測到了負磁阻效應,負磁阻隨磁場B和電流I 的夾角變化非常敏感,當B//I 時負磁阻最強,而稍微改變兩者夾角負磁阻則很快消失(圖3(a),(b)),這些特徵都符合手征反常引起的負磁阻的特點。為了對負磁阻進行量化分析,我們採用了手征反常相關的半經典公式進行擬合,發現實驗數據很好地符合手征反常公式,並且得到的手征反常參量Cw同樣隨角度變化非常敏感(圖3(c))。同時實驗中也仔細排除了其他效應的影響,從而說明所觀測到的負磁阻是由外爾半金屬中的手征反常導致。另外,為了驗證WTe2中負磁阻的各向異性特徵,我們同時對a軸器件進行測量,發現負磁阻效應在a軸器件中消失,從而有力地驗證了WTe2作為第二類外爾半金屬的手征輸運特點。

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圖3 角度依賴的負磁阻現象(a—b)兩類代表性樣品Sample #1 和#2 中角度依賴的負磁阻現象;(c)Sample #2 手征反常參量Cw在磁場和電流平行時(0°)最大,插圖為負磁阻的實驗數據曲線(實線)和擬合曲線(虛線)的對比


前面的理論指出,負磁阻效應在外爾點附近最強,所以驗證負磁阻和外爾點的關係是輸運中證明外爾點存在的關鍵。而薄膜器件相比塊體器件有一個重要優勢在於,薄膜器件可以通過外場調控對費米面進行原位調節。利用此特點,我們通過施加外場柵壓調節,研究負磁阻隨柵壓的變化。實驗中發現,當柵壓從負偏壓增大到正偏壓時,有的樣品(Sample #1)中負磁阻逐漸變弱(圖4(a)),而有的樣品(Sample #3) 中負磁阻變強,兩者對應的手征反常參量分別單調減小或增大(圖4(b)),由理論可知這些樣品中的費米能分別在外爾點以上或外爾點以下調節。另外,我們在一些樣品(Sample #2)中發現,負磁阻在柵壓變化範圍內達到了極大值(圖4(c),(d)),這個特徵有力地說明費米能通過柵壓調節經過了外爾點(本期封面圖)。這一系列柵壓調節實驗為驗證WTe2為第二類外爾半金屬提供了充足的證據,也是對於目前所有已知的第一類和第二類外爾半金屬,第一次實現柵壓可控調節費米能經過外爾點的電子輸運實驗。

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圖4 外場柵壓調控(a)Sample #1 柵壓調控下的負磁阻,隨柵壓增大負磁阻逐漸減弱;(b)Sample #1 和#3中手征反常參量隨柵壓增大分別減小和增大;(c—d)Sample #2柵壓調控下的負磁阻;手征反常參量在10—17.5V柵壓之間達到極大值


值得一提的是,在我們工作取得進展的同時,一些課題組在MoTe2、WTe2、MoxW1-xTe2等材料中利用角分辨光譜儀(ARPES)開展了實驗上對第二類外爾半金屬費米弧的觀測,並取得了重要成果(代表性成果包括最近清華大學研究組發表的相關工作)。

我們這一工作近日發表在Nature Communications上。該工作不僅在凝聚態物理中為原位研究第二類外爾費米子提供了可通用的實驗手段,並且對拓撲及手征電子的應用研究有著重要的意義。


本文選自《物理》2017年第2期

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