Nano Letters.：銻烯氧化物-一種帶隙可調的直接帶隙半導體和新奇的拓撲絕緣體

【引言】

自石墨烯發現以來，二維材料以其獨特的性質吸引了研究人員的廣泛關注。鑒於石墨烯的零帶隙缺陷，一系列新型二維半導體被不斷發掘，比如最近日益受到關注的第五主族。黑磷具有高的遷移率和恰當的帶隙，是一種極具應用潛力的二維半導體材料。然而，黑磷製備比較困難，而且黑磷在空氣中極其不穩定，非常容易發生氧化，這些嚴重限制了二維黑磷的研究與應用。因此，研究人員將目光投到了其他第五主族元素上。其中比較有代表性的就是銻烯，2015年，張勝利等人首次從理論上提出了新型第五主族二維材料銻烯，理論研究結果表明，當銻從塊體減薄至單原子層時，其能帶結構會發生突變，導致其由半金屬轉變為半導體，而且這類新型二維材料均具有極高的穩定性。近來，單層或者少層的銻烯已經成功被機械剝離、液體剝離、氣相沉積等技術成功製得，其相關性質也得到了比較好的表徵，其顯示銻烯在電子、光電子等領域有巨大應用前景。但是，銻烯是一種間接帶隙半導體，這大大限制了銻烯在LED、光伏器件等領域的應用，而且銻烯的載流子遷移率也不如二維黑磷。因此，讓銻烯具有合適的帶隙和更高的載流子遷移率，是現在厄待解決的一個問題。

【成果簡介】

近日，來自南京理工大學的曾海波（通訊作者）用理論計算對銻烯氧化物進行了充分研究，發現其是一種帶隙可調的直接帶隙半導體和新奇的拓撲絕緣體，大大推動了銻烯材料的研究。

研究人員用第一原理性計算對不同含氧量的銻烯氧化進行研究，發現所有的銻烯氧化物都是直接帶隙半導體，其帶隙從0到2.28eV不等，隨著氧含量的增加，其帶隙不斷降低。同時，所有銻烯氧化物有效電子質量都接近於單層或少層的二維黑磷 (meΓX = 0.15?0.18mo)，比單層二硫化鉬的有效電子質量 (me = 0.60mo) 大約小了四倍。這說明銻烯氧化物的電子遷移率與黑磷類似，高於單層二硫化鉬。更有趣的是，其中一種銻烯氧化物 (18Sb?18O) 是二維拓撲絕緣體，其具有相當大的總能帶隙（高達177me），而且其擁有非凡的Z2拓撲不變數和拓撲邊緣狀態。

研究人員的工作為第五主族二維材料帶來了新的活力，豐富了這個領域具有應用前景的材料，突出了二維半導體作為超薄材料在未來柔性電子和光電器件領域的應用潛力。

【圖文導讀】

圖1 二維原始銻烯及其能帶結構，銻烯氧化物

（a）成功製備的超薄銻烯TEM圖。

（b）PBE 和 HSE06下計算得到的原始蜂窩狀間接帶隙電子能帶結構圖。

（c）銻烯與氧雜化過程示意圖。

（d）銻烯氧化物示意圖。

圖2 不同氧比例的銻烯氧化物電子結構演變

（a）不同氧濃度的銻烯氧化物的電子能帶結構圖。銻烯氧化物都顯示直接帶隙能帶結構，滿帶能量最大值和導帶能量最小值都位於Γ高對稱點。

（b）銻烯氧化物的局部能態密度。

（c）在0.85能級下，銻烯氧化物電子局域函數等值面。紅色區域代表電子的累積。

圖3 銻烯氧化物與其他典型二維半導體關鍵參數對比

（a）銻烯氧化物(18Sb?18O) ，黑磷二維材料，單層硫化鉬電子能帶結構及其擬合的有效質量。

（b）銻烯氧化物有效載流子質量的變化。其有效載流子質量的變化與一定層數的黑磷二維材料相似。

圖4 18Sb?18O銻烯氧化物的拓撲絕緣相

（a）18Sb?18O銻烯氧化物在PBE下計算結果，有SOC(紅線)和沒有SOC（藍線）電子能帶結構圖。

（b）在PBE計算下, 18Sb?18O納米帶的能帶結構。在（a,b）圖中水平的虛線代表的是費米能級。

（c）Γ點處，對18Sb?O銻烯氧化物軌道估算示意圖。按 (I)化學鍵 (II)晶格場 (III)SOC的順序。

（d）Γ點處，對18Sb?18烯氧化物軌道估算示意圖。按 (I)化學鍵 (II)晶格場 (III)SOC的順序。

圖5 銻烯氧化物的穩定性

（a）單層18Sb?18O聲子帶分布圖。

（b）MD模擬在300K溫度下18Sb?18O納米片選擇的快照。

【小結】

研究人員對不同氧濃度的銻烯氧化物材料進行了計算理論研究，發現銻烯氧化物材料都是直接帶隙的半導體，而且帶隙隨著氧濃度的變化而變化，是可調的。而且銻烯氧化物材料具有較高的載流子遷移數，媲美黑磷二維材料。銻烯氧化物材料的理論研究表明，其可以很好解決現在銻烯材料應用存在的一些問題。另外，銻烯氧化物 (18Sb?18O) 是二維拓撲絕緣體，其具有相當大的總能帶隙（高達177me），而且其擁有很好的Z2拓撲不變數和拓撲邊緣狀態。研究人員的工作對開發更好的二維半導體材料有很好的指導作用，也推動了銻烯相關的理論研究。

文獻鏈接：Antimonene Oxides: Emerging Tunable Direct Bandgap Semiconductor and Novel Topological Insulator（Nano letters,2017, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b00297）（見下方「閱讀原文」）

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