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超低溫水氣轉化研究獲進展

近日,大連理工大學化工與環境生命學部化學學院石川教授課題組最新研究成果發表於2017年6月22日的《科學》上。

水煤氣變換反應提供了一條同時製取氫氣並凈化CO的重要途徑,其與水汽重整反應組合是目前廉價制氫的主要技術。傳統低溫水汽變換催化劑(Cu-Zn-Al)制氫效率偏低,無法滿足低溫氫燃料電池系統有效整合的需求,研發新一代低溫變換催化劑具有重要的科學意義和實用價值。

石川課題組與北京大學馬丁課題組、美國布魯克海文國家實驗室Jose A. Rodriguez、中國科學院大學周武、山西煤化所/中科合成油溫曉東等課題組合作,突破以可還原性載體分散貴金屬為低溫變換催化劑的傳統研究思路,利用過渡金屬碳化物熱穩定性好且與被分散金屬有較強相互作用的特點,構建雙功能碳化物負載金催化劑Au/α-MoC1-x:立方相α-MoC1-x低溫活化解離H2O,被分散的金促進低溫CO吸附活化,在界面處完成重整反應並生成H2。該催化劑可將水煤氣變換反應溫度大幅降低至120oC。在空速高達180,000 h-1的反應條件下,反應活性達到1.05 molCO/(molAu*s),較文獻報道提升了20餘倍,而CO轉化率超過95%,有效解決水煤氣變換反應低溫條件下高反應轉化率與高反應速率不能兼得的難題。結構表徵表明:在Au與載體碳化鉬的強相互作用影響下,Au形成二維層狀納米結構,並形成缺電子中心,在高溫活化和反應條件下表現出優異的結構穩定性。上述電子與幾何結構特性是Au/α-MoC1-x催化劑具有優異低溫WGS活性的微觀機制。

石川教授團隊在新型Au/α-MoC1-x催化劑的構建,及其優異的低溫WGS反應性能的發現中具有突出的貢獻。研究成果擁有自主知識產權,已授權中國發明專利。

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