Advanced Energy Materials：少層黑磷納米片—可控而穩定的析氧催化劑

【引言】

析氧反應(OER)在能源轉換以及水解反應等過程中扮演著重要的角色。近日，黑磷作為一種類石墨烯半導體材料，其展現出良好的電化學性能。根據相關文獻報道，塊狀黑磷具有與傳統OER電極材料如IrO2、RuO2以及Co-Fe-Mn化合物等相互比擬的性能參數。與一般半導體材料不同的是，黑磷兼具極高的載流子遷移率以及可觀的催化活性，因此被人們認為是極具實際應用價值的催化材料之一。不僅如此，對於層狀半導體性的范德華層狀材料，減小材料的厚度不僅能夠有效提高材料的電輸運性能，還可以顯著增加活性位點的數目並提高材料的OER性能。因此，為了進一步的探索開發黑磷在OER領域的應用潛力，研究少層黑磷納米片在鹼性條件下的電化學性能具有重要的科學意義。

【成果簡介】

近日，湘潭大學鍾建新教授團隊的祁祥副教授課題組和深圳市黑磷光電技術工程實驗室主任深圳大學張晗教授課題組近期在Advanced Energy Materials上發表了題為「Few-layer Black Phosphorus Nanosheets as electrocatalysts for highly efficient Oxygen Evolution Reaction」的文章。兩個研究團隊攜手湖南大學王雙印教授課題組研究了少層黑磷納米片在不同濃度的KOH鹼性溶液中的OER性能。研究發現，在1 M的KOH溶液中，少層黑磷納米片的析氧電位為1.45V，Tafel斜率為88 mV/dec。同時，該工作還根據黑磷納米片電化學性能和KOH濃度的關係，給出了一般條件下的黑磷納米片電化學性能預測公式。通過進一步選擇性離心的方法，得到不同厚度分布的黑磷納米片並研究了不同離心速度下的黑磷納米片OER性能。實驗結果表明，高速離心能夠得到更薄的黑磷納米片和更佳的OER性能（在2000 rmp的離心速度下，黑磷納米片的Tafel斜率為75 mV/dec）。該工作不僅研究了少層黑磷在不同濃度KOH溶液中的OER性能，還表明減小納米片的厚度能夠有利於OER的進行。該工作得到湖南大學王雙印教授的支持，主要由湘潭大學碩士生任曉輝、周潔與深圳大學李中俊博士合作完成。該研究得到了深圳市黑磷光電技術工程實驗室，「微納能源材料與器件物理」教育部創新團隊項目，國家自然科學基金重大及重點項目，深圳市重點科技項目等多項基金的支持。

【圖文導讀】

圖1：二維黑磷納米片的製備示意圖以及電極形貌和納米片結構表徵

(a) 液相剝離製備少層黑磷納米片的流程示意圖；

(b-c) 少層黑磷納米片電極SEM性能圖；

(d-e) TEM以及高分辨TEM；

(f) 塊狀黑磷和少層黑磷納米片的拉曼光譜分析；

(g) 二維黑磷納米片的AFM測試。

圖2：少層黑磷納米片在不同KOH濃度下的性能研究

測試黑磷納米片不同濃度KOH電解液(1 M, 0.2 M，0.1 M，0.05M)中光探測性能：

(a) 線性伏安特性曲線以及塔菲爾斜率；

(b) 塔菲爾斜率值，1.6 V偏壓下電流大小以及產生0.1 mA/cm2電流所需電壓大小隨OH-濃度的變化曲線。

圖3：黑磷納米片在不同濃度KOH溶液中的穩定性

二維黑磷納米片在不同KOH濃度(1 M, 0.2 M，0.1 M，0.05M)中的穩定性測試：

(a) 長時間穩定性測試；

(b) 長時間CV循環穩定性測試。

圖4：離心法獲取不同厚度分布的少層黑磷納米片的OER性能分析

(a) 選擇性離心獲取不同厚度分布的二維黑磷納米片方法示意圖；

(b) 不同離心轉速區間獲取的黑磷納米片的線性掃描伏安曲線；

(c) 少層黑磷納米片在1.8 V偏壓下的電流大小和離心速度的變化曲線。

【小結】

該工作研究了少層黑磷納米片在不同電解液濃度以及離心速度下的OER性能。通過一系列表徵測試與電化學測試，結果發現少層黑磷的性能在塊狀黑磷的基礎上有了進一步的提高。通過選擇性離心的方法獲取不同層數分布的黑磷納米片，從而確認黑磷OER性能的提升來源於厚度的減少，為後續研究黑磷納米片以及二維材料析氧反應相關的工作提供實驗基礎。

【研究團隊介紹】

祁祥，湘潭大學首批「青年拔尖人才計劃」優秀人才，現為湖南省物理學會理事，「微納能源材料與器件物理」教育部創新團隊、「微納能源材料與器件」湖南省重點實驗室、「物理學」湖南省重點學科等科研平台的主要核心成員，擔任ACS Nano、Appl. Phys. Lett.等30餘個國際知名期刊的審稿專家。主要從事類石墨烯二維材料的可控制備、表徵和性能方面的研究；主持完成國家自然科學基金、中國博士後科學基金、湖南省自然科學基金等項目7項；參與完成湖南省自然科學獎二等獎1項（排名第二）。以第一作者或通訊作者在Advanced Functional Materials, Advanced Energy Materials, Journal of Materials Chemistry, Applied Physical Letters, Scientific Reports, The Journal of Physical Chemistry C等SCI刊物上發表學術論文40餘篇。累計被Nature Materials, Reports on Progress in Physics, Physics Reports等刊物引用2000餘次，h因子25。

張晗，深圳市黑磷光電技術工程實驗室主任、深圳大學特聘教授、博士生導師，首屆國家優秀青年科學基金獲得者、中組部青年千人計劃獲得者、教育部新世紀優秀人才獲得者、深圳市孔雀創新團隊負責人、深圳市政協委員等。主要從事光纖激光器、非線性光學、石墨烯、黑磷等領域的工作，在Nature Photonics, Nature Communications, PRL, Advanced Materials, Advanced Science, Advanced Functional Materials, Optics Expression, Angewandte Chemie, Nanoscale, Small, Optics Letter等國際著名期刊上累計發表SCI文章200餘篇，其中SCI總引用次數超過8000，H因子為42。擔任Photonics Research副主編及Scientific Reports期刊編委。主持基金委國家重點項目、深圳市孔雀創新團隊等項目13項。近幾年在深圳大學-新加坡國立大學光電科技協同創新中心范滇元院士的領導下，課題組在Nature Communications、Advanced Materials、Angewandte Chemie、Advanced Functional Materials、ACS Photonics等期刊上共發表30多篇高水平論文；兩篇論文分別被評為2014和2015年「中國百篇最具影響國際學術論文」；兩篇論文入選Optics Express創刊20年百篇引用最高論文，兩篇論文入選2015年物理領域中國作者發表的高被引研究論文Top 10。

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