硫化鈷作為高效雙功能光催化劑的產氧和產氫反應
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過渡金屬硫族化合物硫化鈷通過溫和的溶劑熱路線,原位生長得到三維多層結構的硫化鈷材料,並首次作為高效的雙功能光催化劑驅動染料敏化體系下的水裂解產生氧氣和氫氣。硫化鈷催化劑得到最優的H2產率為1196 μmol?h-1?g-1,O2收率為63.5%。瞬態光譜實驗證明了快速電子轉移發生於光敏劑和催化劑之間。這一高效、地殼豐產、廉價的水裂解催化劑可用於模擬人工光合作用,把太陽能轉化為化學能。
蘭州大學化學化工學院的丁勇教授課題組研究了高效的催化劑硫化鈷,通過人工光合作用催化水分解產生氫氣和氧氣,利用各種光譜技術來探索其在可見光照射下染料敏化體系的光催化機理。
圖1. 光催化水裂解產生氧氣和氫氣循環示意圖
光催化動態變化過程中,發生在光敏劑和催化劑之間的快速電子轉移得到激光閃光光解實驗的證實。在水氧化半反應過程種,光敏劑[Ru(bpy)3]2+受到可見光激發,瞬態吸收光譜檢測到的[Ru(bpy)3]3+濃度降低表明催化劑硫化鈷發生氧化形成高價態物種,從而氧化水分子生成氧氣。同時在析氫的半反應中,光激發產生的瞬態吸收峰歸因於光敏劑EY(3EY*)激發態的吸收;當加入催化劑硫化鈷後,作者檢測到陽離子自由基EY+?出現,伴隨著3EY*衰變壽命變短,由此證明了一個電子從光敏劑3EY*快速地轉移到催化劑硫化鈷上。研究通過光譜實驗證明了該催化劑可以加速電子有效地轉移,為探索開發新型高效、廉價豐產的催化劑應用於人工光合仿生裂解水提供了新的方向與借鑒。該論文已發表在Advanced Functional Materials上,文章的第一作者是蘭州大學的研究生鄭敏。
圖2. 析氫半反應的激光閃光光解實驗
該論文作者為:Min Zheng, Yong Ding, Li Yu, Xiaoqiang Du, and Yukun Zhao
In Situ Grown Pristine Cobalt Sulfide as Bifunctional Photocatalyst for Hydrogen and Oxygen Evolution
Adv. Funct. Mater.,2017,27, 1605846, DOI: 10.1002/adfm.201605846
丁勇教授簡介
丁勇,蘭州大學化工學院教授,博士生導師;2004年12月於中國科學院蘭州化學物理研究所獲得博士學位,2005年3月起就職於蘭州大學;2009年12月-2011年1月在美國埃默里大學化學系學習。
丁勇目前從事的研究領域有:(1)人工光合作用的化學模擬;(2)光催化以及光電催化水的氧化和水的還原;(3)多金屬氧酸鹽(雜多酸)的合成、表徵以及催化性能的研究,至今已在J. Am. Chem. Soc.、Energy Environ. Sci.、Adv. Fuct.Mater.、Nano Energy、ACS Catal.、J. Catal.、Appl. Catal .B.、Chem Commun.、ChemSusChem、Green Chem.、J. Mater. Chem. A等SCI學術刊物上發表研究論文約70篇,目前擔任「催化學報」青年編委。
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