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Nature:納米晶體高溫結晶成三維超晶格

【引言】

在合成構建多級納米結構過程中,現有的思想主要分「自下而上」和「自上而下」兩個原則,前者即是將一些簡單的、較小的結構單元通過弱的相互作用自組裝形成較大、較複雜的結構體系,而膠體納米晶體結晶化成超晶格是「自下而上」合成思想的典型代表,通過該方法合成的「超材料」具有許多自發的優異特性。通過精確控制單個納米晶體的尺寸、形狀和組成,可以製備得到多樣化的單組分或多組分的超晶格材料。目前,製備納米晶體超晶格主要通過精確控制溶劑蒸發、不穩定化的組裝過程或DNA引導結晶。其中,納米晶體溶液的緩慢溶劑蒸發過程或冷卻過程是成功的結晶過程的關鍵因素。

【成果簡介】

近日,美國SLAC國家加速器實驗室Christopher J. Tassone和斯坦福大學Matteo Cargnello(共同通訊)在Nature發表了「High-temperature crystallization of nanocrystals into three-dimensional superlattices的文章。研究人員報道了高溫條件下的膠體合成期間,微米尺寸的面心立方三維納米晶體超晶格的快速增長。同時,由於超晶格模板導致的晶格膨脹和精確納米晶體尺寸控制,研究者利用原位小角度X射線散射觀察了晶格內單個納米晶體的連續生長過程。熱力學模型表明:由納米晶體表面覆蓋的配體和納米晶核尺寸引起的平衡相互作用力(包括吸引力和排斥力)是最終結晶的原因。另外,可以通過控制顆粒間的相互作用形成不同的超晶格結構,例如六方密堆積晶格。此外,各種納米晶體系統合理組裝成新型材料後不僅有助於基礎研究,還有助於其進一步在磁學、電子學和催化領域的實際應用。

【圖文導讀】

圖1 鈀納米晶體及其超晶格的表徵

圖2 使用不同的酸配體形成的鈀超晶格納米晶體

圖3 結晶過程中顆粒間的相互作用表徵

圖4 加熱-冷卻循環期間,超晶格的可編程結晶-溶解-再結晶過程表徵

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