「冷分子製備與操控」專題講座第三講：化學穩定分子的激光減速、冷卻及其MOT技術

作者：夏勇 汪海玲 許 亮 印建平 (華東師範大學)

1 引言

冷分子的實驗製備與研究是近幾年來原子分子和光物理研究領域中的前沿熱點之一，同時也是一個包含物理、化學、量子信息和天文物理的跨學科交叉研究領域。分子不同於原子的地方主要在於分子內部複雜的自由度，比如振動和轉動能級，這給分子冷卻帶來了許多困難，因此分子的激光冷卻是一項充滿機會與挑戰的實驗。但在溫度比較低時，分子豐富的內態結構也給多種多樣的科學問題研究帶來了新的機會。冷分子可以用於精密測量，包括基本物理常數、對稱性問題、電子電偶極矩等；用於分子結構的高解析度光譜研究；用於冷碰撞和冷化學的研究；還可用於多體物理問題的研究。

到目前為止，在實驗上製備冷分子的途徑主要有兩種。第一種方法是通過光(或磁場)締合的方法將兩種鹼金屬冷原子結合成一種冷分子。一束激光碟機動兩種處於非束縛態原子的能級到另一種處於電子激發態的分子能級的光學躍遷。一般情況下，光子通過自發輻射衰減到分子的多個振轉能級上，回到分子基態上的效率非常低，典型的分子相空間密度為10-12；採用另一束激光將處於電子激發態的分子受激輻射轉移到弱束縛分子的單一基態上，通過這樣一個相干絕熱轉移過程可以大大提高處於基態上的分子數目。KRb冷分子樣品的最低溫度可以達到 250 nK，空間密度為1012/cm3，對應的相空間密度為0.1。在3D光學晶格中這種處於絕對基態的KRb費米子壽命可達25 s。最近處於電子基態和振轉基態的NaK費米子、RbCs和NaRb玻色子也在實驗室實現了。第二種方法是直接減速或冷卻化學性質穩定的分子。一般來說主要的實驗手段包括：(1)緩衝氣體冷卻，主要原理是通過熱分子和低溫He原子之間的碰撞和熱交換來實現將分子內態和外態的冷卻，此時分子的平動溫度和轉動溫度大致為幾K。這種實驗技術由美國哈佛大學Doyle小組首先提出，技術難點在於真空低溫技術，採用這種方法產生的冷分子束可以作為實現分子激光冷卻的預冷束源；(2)空間非均勻、同步開關的電場、磁場和激光場對分子的減速，分子的溫度在 mK量級，處於半經典區間。採用交變靜電場斯塔克減速的辦法獲得單態冷分子脈衝是研究分子冷碰撞最好的實驗平台之一；(3)近幾年來激光冷卻實驗取得了重要進展，這是由於在一些特殊的雙原子自由基分子的電子—振轉基態和電子激發態振轉基態能級之間存在一個接近閉合的三能級或四能級系統，與冷原子的閉合能級結構類似，利用這一特殊的能級結構即可實現分子的激光冷卻。2009 年美國耶魯大學 DeMille 小組首先在實驗上驗證了氟化鍶(SrF)分子具有準閉合的能級系統，可以用於直接的分子激光冷卻實驗。2010 年他們觀測到了分子束的橫向多普勒冷卻(5 mK)和Sisyphus冷卻(300 μK)效應，之後實現了自發輻射力對分子束縱向速度的減速(從140 m/s到50 m/s)。2014年他們實現了第一個3D SrF分子磁光阱，冷分子溫度為 2.5 mK，分子數目為300個。2016年報道了SrF分子射頻磁光阱實驗結果，可以把囚禁分子數目提高到2000個，溫度為400 μK，分子壽命為 0.5 s。目前還有氧化釔分子(YO)、氟化鈣分子(CaF)和氟化鎂分子(MgF)等在進行激光冷卻的實驗研究。採用激光冷卻方法來產生冷分子或超冷分子的實驗研究還處於起步階段，還有大量的問題有待研究和探索，比如分子束的縱向快速高效減速以達到電、磁勢阱裝載的速度範圍，冷分子 3D 磁光囚禁的冷分子數目及其坐標空間或相空間密度的提高和進一步冷卻，還有化學穩定的極性超冷分子的玻色—愛因斯坦凝聚和費米量子簡併等。文章首先介紹分子激光減速和冷卻的基本原理、技術方案及其最新進展；接著介紹分子磁光囚禁的基本原理、技術方案及其最新進展；最後就分子激光減速與冷卻及其磁光囚禁的研究進行了簡單總結，並就分子激光冷卻與囚禁實驗中存在的一些關鍵科學與技術問題及其未來發展趨勢給予了簡單展望。

2 分子激光減速和冷卻的基本原理、技術方案及其最新進展

激光冷卻的基本條件是：存在一個簡單的多能級系統(如二能級或三能級系統)；光子的「吸收—輻射」躍遷循環必須是封閉的、耗散的、多次重複的。採用一個或兩個激光束就能滿足上述激光冷卻條件，在大量的躍遷循環過程中實現光子與原子間動量的有效交換，從而導致原子運動速度的降低和溫度的冷卻。原子激光冷卻中基本的冷卻機制是「多普勒冷卻」，主要思想是：一束原子束以速度υ相對光波運動時，由於多普勒效應，被共振吸收的光波的頻率是 v=v(1-v/c)，這裡 v為原子靜止時的吸收頻率，原子通過自發輻射的方式輻射光子回到基態，吸收一個光子都會導致原子獲得一個與其運動方向相反的反衝動量，而自發輻射光子的方向是隨機的，大量自發輻射光子對原子產生的反衝動量之和為零。於是原子再吸收光子，然後再自發輻射，多次重複這樣的過程，原子不停地吸收光子獲得的反衝動量不斷累加，而大量自發輻射光子引起的反衝動量對整個空間的累加為零，最終原子被減速下來。當原子速度降低到一定大小時，共振條件不再能滿足，減速的效果就會減弱，甚至停止，這就是所謂的多普勒頻移效應。將原子冷卻到比多普勒溫度更低時需要新的冷卻機制，最典型的兩種機制就是偏振梯度冷卻(polarization gradient cooling)和強度梯度冷卻(intensity gradient cooling)。原子的激光冷卻實際上就是對原子質心運動速度的減速和冷卻。分子相對於原子來說，除了電子能級之外，還有振動能級和轉動能級。即每個分子有很多個電子能級，每個電子能級中包括無數個振動能級(而且振動能級之間的光學躍遷沒有選擇定則)，每個振動能級間包含著無數個轉動能級。它們之間的關係如圖1所示。

圖1 分子的電子能級、振動能級和轉動能級

因此，由於分子內部缺乏封閉的躍遷循環，故傳統的基於自發輻射力的激光冷卻技術無法直接應用於中性分子，但可選擇特殊的分子、特殊的能級結構，即可構成准封閉的躍遷循環，從而實現分子激光冷卻的定點突破。的確，近年來，人們還是在一些簡單的雙原子分子中找到了一些准閉合的能級系統，並實現了分子的激光減速、冷卻與磁光囚禁，例如 SrF、YO、CaF、MgF等。SrF分子的能級結構如圖 2所示，其中圖 2(a)是 SrF的電子基態和第一激發態及其相應的振動態能級，紅色實線為能級間的激光泵浦，虛線為自發輻射通道；圖 2(b)是電子基態(v=0，N=1)的轉動態的超精細分裂能級圖及其光抽運到電子第一激發態(v"=0，N"=0)的4條躍遷線。

圖2 SrF分子的能級結構

2.1 激光冷卻分子的選擇

通常，分子在兩個電子態的不同振動能級之間的電偶極躍遷不存在選擇定則，這給分子的激光冷卻帶來了極大的困難。但是這些振動能級間光躍遷的幾率大小，可用 Frank—Condon 原理來解釋或估算。Frank—Condon 原理能夠直觀地解釋電子譜帶的振動強度分布，電子躍遷發生得如此之快，以至於躍遷前後分子中各原子核的位置及其環境可視為幾乎不變，即在兩個勢能曲線之間垂直向上或向下躍遷的幾率最大。這些躍遷發生在核動能最小的點上，也就是在振動的極限位置上，因此躍遷時核間距或動量都沒有明顯的變化。此原理的量子力學表述為：振動躍遷的強度與此躍遷的始態及終態相應的兩個振動波函數的重疊積分的平方成正比，即

上式右邊的值稱為Frank—Condon(FC)因子，它的大小取決於兩個電子態的振動波函數的重疊程度。

分子振動躍遷通道由電偶極選擇定則、分子具體結構決定。這些振動態之間的躍遷概率可以用 FC 因子描述。不同的振動態之間的躍遷幾率是不同的，而這些振動態中的轉動態之間的躍遷受到轉動態躍遷選擇定則和電偶極宇稱選擇定則的支配。因此，選擇合適的分子用來從事激光冷卻實驗是一個首要的問題，要關注候選分子的激發態能級結構和相應的壽命，關係到光子散射速率和冷卻過程。FC 因子的對角化程度，對應著振動態能級躍遷幾率和所需要的激光數目。超精細能級間隔大小決定了是否可以採用商用的EOM或者AOM來覆蓋這些能級循環，構建准閉合的能級躍遷循環。縱然想要實現分子的激光冷卻困難重重，但是經過科研人員的不斷努力，還是取得了十分重要的進展。2009年DeMille小組首先在實驗上論證了分子激光冷卻的可行性。他們在實驗上利用激光消融的辦法製備出 SrF，經過低溫緩衝氣體冷卻得到初始溫度較低的分子束，再根據 SrF 分子超精細能級結構中 A2Π1/2(v′= 0，J = 1/2) 和 X2Σ+(v = 0，N = 1)之間的躍遷而構建近閉合循環。在這類分子冷卻能級結構 JJ－1 躍遷中，由於一個線偏振光只能驅動一個基態子能級的躍遷，其他兩個子能級就是暗態，存在這樣的暗態結構，會導致冷卻循環中光子的躍遷循環過程很快終止。實驗上通過改變冷卻激光的偏振方向和外加磁場之間的夾角，按照 MHz速率調製冷卻光為左旋、右旋圓偏振光來消除分子暗態。

2.2 分子激光減速技術：EOM 調製多邊帶減速、激光掃頻減速

與原子的激光冷卻類似，分子通過定向共振吸收與之相向傳播的激光躍遷到激發態，然後通過隨機的自發輻射回到基態，經過多次這樣的「吸收—自發輻射」循環躍遷過程來逐步降低速度。一般說來，將普通的鹼土金屬一氟化物雙原子分子速度從數百m/s減速至10 m/s左右至少需要散射104次光子，為能夠散射如此之多的光子，分子應具有一個準封閉的循環躍遷系統。

2012年，DeMille小組利用SrF分子的准閉合能級系統和具有多邊帶光譜結構的激光實現了SrF分子的縱向輻射壓力減速，其實驗裝置如圖3所示。SrF脈衝分子束通過激光消融和緩衝氣體冷卻產生，經過準直後被一束與分子束相向傳播的激光減速，一段距離後探測激光誘導熒光信號。為了形成准閉合的能級系統，用來減速的激光包括一束主要的冷卻激光和兩束泵浦激光，同時為了在較大的減速範圍內覆蓋振轉基態能級中的超精細能級，三束激光均通過電光調製器後獲得調製頻率在 41 MHz和 44 MHz之間的邊帶，形成一個能夠在較大的減速範圍內持續減速分子的寬頻帶光譜結構。通過調整減速激光相對於分子共振吸收頻率的失諧量，可以獲得減速到不同末速度的分子樣品。他們的實驗研究發現，當激光失諧量在－260 MHz 時，能夠將具有初始速度175 m/s的分子減速至50 m/s以下，減速效率約為6%，其中分子束的發散和橫向加熱效應是造成分子數目銳減的主要因素。

圖 3 採用 EOM 調製多邊帶減速 SrF 分子束的實驗裝置(PMT：光電倍增管，PBS：偏振分束器)

2016 年，美國哈佛大學 Doyle 小組報道了通過類似的寬頻帶激光將 CaF分子減速到了磁光阱可以捕獲的 10 m/s 附近的速度範圍。CaF 分子由激光消融 CaF2樣品產生，通過具有兩級緩衝氣體冷卻裝置的束源獲得具有 60 m/s初始速度的預冷分子束。為了覆蓋基態的超精細能級分裂，同時在較大的減速範圍內補償多普勒頻移，一束冷卻激光和兩束泵浦激光均依次通過兩台調製頻率分別為 24.8 MHz和 4.5 MHz的電光調製器，使得激光光譜展寬到約400 MHz的範圍，如圖4所示。採用這種類似「白光」減速的方案，探測到了約60000 個速度約為 10 m/s 的分子，能夠直接裝載到磁光阱中開展進一步的激光冷卻實驗研究。

圖4 展寬的主減速激光頻譜

利用寬頻帶激光減速分子的特點是由於各種速度的分子均同時參與減速，最終減速的分子速度分布較寬，即「冷卻」效果較差，而激光掃頻方法有望使分子的速度分布獲得壓縮的效果，成為減速分子的另一種重要實驗方法。

2014 年，英國帝國理工學院 Hinds小組研究了採用掃描激光頻率的方式減速CaF超聲分子束的可行性。CaF分子通過Ca單質與含有SF6的Ar載氣在激光消融的室溫條件下發生化學反應產生，獲得超聲分子束的初始速度為600 m/s。用來減速的一束冷卻激光和一束泵浦激光均通過電光調製器和聲光調製器產生 3條邊帶來激發超精細能級躍遷，在固定減速激光頻率的情況下，分子能夠被減速 17 m/s，至 583 m/s，溫度由初始的 3 K降至330 mK；而當對激光的中心頻率通過一個聲光調製器施加 30 MHz/ms 的掃描速率時，分子能夠被有效減速34 m/s，至566 m/s。

2016年，該小組又報道了利用激光掃頻實現CaF脈衝分子束的輻射壓力減速的最新進展，其實驗裝置如圖 5 所示。CaF 分子來源於在通入He和SF6的低溫環境下激光消融Ca單質通過化學反應而產生的分子束源，產生的分子束初始速度為178 m/s，冷卻激光和泵浦激光均通過電光調製器加入 24 MHz 邊帶以覆蓋超精細分裂，且均進行了激光中心頻率的線性掃描。通過仔細地改善引起分子束髮散的條件和掃頻方式，成功地利用掃頻速率37 MHz/ms的激光將分子從178 m/s減至15 m/s(圖6)，速度分布壓縮10倍，獲得的分子數目為 8×105/cm2/pulse，下一步可將其裝載至磁光阱中實現進一步的激光冷卻與囚禁。

圖5 激光掃頻實驗裝置

圖6 減速波包的速度分布

2015年，美國JILA實驗室的葉軍小組利用轉動態微波混合技術解決了 YO分子循環躍遷中存在中間態的問題，通過寬頻帶激光和掃描激光頻率相結合的方式使得 10 m/s 以內的 YO 分子數目明顯增加，實驗裝置如圖7所示。其中YO分子通過激光消融Y2O3樣品產生，兩級緩衝氣體冷卻裝置降低了分子束的初始平動速度(75 m/s)，通過將減速激光的頻譜範圍擴展至 ±30 MHz，並掃描激光中心頻率使其保持與減速分子共振，觀測到了10 m/s處的分子數目顯著增多(圖8)，顯然，該速度已處於三維磁光阱的有效捕獲範圍之內。

圖7 葉軍小組實現YO分子激光冷卻的實驗裝置

圖 8 減速分子波包的速度分布和粒子數分布

2.3 分子激光冷卻：分子束橫向多普勒冷卻和Sisyphus冷卻

多普勒冷卻的實驗研究中，首先使用準直小孔使分子束的橫向速度分布寬度為 4 m/s 左右，對應橫向多普勒寬度為10 MHz，使多普勒冷卻力影響到整個橫向的分子束。例如對於 SrF 分子，由於躍遷激光的頻率有 3 個，每個有 4 個邊帶，共計12個。對應的分子躍遷能級有44個，包括3個基態能級，每個能級具有 12個磁子能級，2個激發態具有 4 個磁子能級。在實現分子多普勒冷卻時，需要調節激光和分子能級之間的失諧，由於躍遷能級非常多，調節失諧時對有些能級是紅失諧，而對另外一些能級可能是藍失諧，所以採用一個凈平均的失諧量來表示。首先需要在實驗上定義一個冷卻光和再泵浦光失諧為 0 的位置，此時測量到最大的熒光信號，然後設定再泵浦光的調製頻率 43 MHz，失諧為 0，然後調諧冷卻光的失諧來研究多普勒效應，主要通過CCD的成像來分析分子束橫向位置分布隨著失諧量的變化關係，同時合適的磁場強度(和方向)也是非常重要的。實驗上當冷卻光失諧量為－1.5 Γ，磁場為 5 G時，分子束橫向方向上的粒子數分布有明顯的壓窄，低速的分子信號增強。在 5 G磁場條件下，紅失諧冷卻光對應著分子束橫向的多普勒冷卻效應，藍失諧冷卻光對應著加熱效應。他們在實驗上還研究了分子束橫向方向上的Sisyphus冷卻過程。當磁場大小為 0.6 G，冷卻光失諧量為 1.5 Γ時，在分子束橫向空間分布中間出現一個尖峰，圍繞著速度為 0的分子數目增加了很多，而速度大一些的分子由於受到非常小的加熱作用，這部分分子的數目基本不變。研究結果表明，在 0.6 G 磁場條件下，藍失諧冷卻光對應著分子束橫向的 Sisyphus冷卻效應，紅失諧冷卻光對應著加熱效應。

2.4 多原子分子的電光冷卻

Max Planck量子光學研究所的 G. Rempe小組提出了一種靜電囚禁多原子分子的 Sisyphus冷卻方法。同時使用一束紅外激光、微波和射頻能夠冷卻被束縛的 CH3F分子。實驗結果表明，一百萬個 CH3F 分子的溫度從 390 mK 冷卻到 29 mK，相空間密度增加 29倍。製備和探測樣品的實驗過程如圖 9所示。在靜電阱里實現多原子分子 Sisyphus冷卻的關鍵是構造分子能級和可多次重複的冷卻循環。這個冷卻循環包括一個振動激發態和兩對轉動基態。首先，被液氮冷卻後經過彎曲導引(速度濾波)的 CH3F冷分子被空間變化的靜電場操控。CH3F有很大的電偶極矩，很容易被囚禁，併產生很大的 Stark 勢頻移。CH3F 被紅外光激發到振動激發態 1; 3, 3, 3〉(壽命 0.1 s)，自發輻射到一對較長壽命的轉動激發態(0; 4, 3, 3〉，0; 4, 3,4〉)和(0; 3, 3, 2〉，0; 3, 3, 3〉)。處於 0; 4, 3, 4〉和0; 3, 3, 3〉兩個能級的分子由於大的電場梯度走向勢阱的邊緣，相較於0; 4, 3, 3〉和0; 3, 3, 2〉能級的分子，沿著陡峭的勢壘爬坡，分子勢能增加，動能減小。射頻場將分子激發到0; 4, 3, 3〉和0; 3, 3, 2〉，這裡有較小的電場梯度，處於這兩個能級的分子在均勻電場的作用下加速到勢阱的中心，微波場將 0; 4, 3, 3〉態的分子激發回0; 3, 3,2〉態，然後，0; 3, 3, 2〉的分子再次泵浦到 1, 3,3, 3〉態，從而構成了分子冷卻的循環。在這個循環里，分子在 0; 4, 3, 3〉，0; 4, 3, 4〉動能損失要比在 0; 3, 3, 2〉，0; 3, 3, 3〉的動能增加大得多，因此整體的冷卻效果是靜電場梯度引起的 Sisyphus冷卻。每一次循環冷卻的程度依賴於斯塔克勢的頻移，取決於分子在與射頻場共振之前爬坡的位置。因此掃描射頻冷卻頻率緩慢減少到 390 MHz，最終冷卻溫度為 29 mK。他們發現，在阱里的分子壽命和射頻場的掃描頻率有關，在最大冷卻溫度下壽命約 27 s，但是約 60%的分子將被損失掉，因此，使用更好的囚禁方法或者更快的冷卻方法可能會減少分子的損失。

圖9 分子電光冷卻的實驗裝置 (a)CH3F分子冷卻循環的能級圖；(b)實驗裝置原理圖；(c)冷卻實驗時序圖

2015 年，該小組實現了囚禁的 CH3F 分子的轉動態冷卻，通過光學泵浦轉動態 J=3, 4, 5中 16個磁子能級到一個單量子態。這種轉動冷卻和質心運動冷卻混合的方法可將處在 J=4，K=3，M=4量子態的分子數目增加到 106個，分子束的平動溫度為 30 mK。2016年他們採用類似的冷卻方法在實驗上獲得了幾百μK溫度的甲醛分子，分子數目為 3×105個，溫度為 420 μK，單量子態超過80%的純度。顯然，這種分子冷卻方法的主要優點是避開了分子束激光減速中，難以有效解決的多普勒頻移補償問題，和在分子磁光阱技術(MOT)中難以完全解決的暗態及分子激發態的g因子較小等問題，因而獲得了的冷分子數目比傳統激光減速與冷卻技術的多得多。然後，該冷卻方法的缺點是電光冷卻時間很長，靜電阱中的冷分子數密度很低，因而如何將這些冷分子高效裝載到一個常規勢阱中去進一步冷卻，並提高相空間密度將是一個挑戰性的技術問題。

3 分子磁光囚禁的基本原理、技術方案及其最新進展

在冷原子物理領域中經常用到磁光阱技術來製備冷原子，它是利用三維光學黏膠的光輻射壓力和四極磁阱來實現原子的激光冷卻與囚禁。對於一些原子，磁光阱可以捕獲和冷卻原子系綜到超冷溫度，因而在精密測量物理、冷化學物理、冷碰撞物理，量子計算與量子模擬等領域中有著廣泛的應用。人們不禁想問，既然磁光阱有這麼大的用處，能不能應用到分子體系呢，這樣不是可以產生更冷的分子了嗎？由於分子具有更多的自由度(轉動和振動)，在具有磁偶極矩的同時，還有原子所沒有的較大電偶極矩，因而更具廣泛的應用價值。受這些思想的啟發，各種產生冷分子的技術被相繼發展。例如通過光締合光譜或Feshbach共振技術，可以使冷原子締合形成低於 1 μK 的冷分子，但是這個方法受限於只可被激光冷卻的原子種類，而且所產生的冷分子一般壽命很短，所以直接實現化學穩定分子的磁光囚禁是很有必要的。分子的複雜結構使它的激光冷卻與磁光阱很難實現，獲得的冷分子數目也較少，但是全世界的科學家們迎難而上，發展了各種分子磁光阱技術，並取得了重要的實驗進展。

下面以 SrF 分子為例，介紹分子磁光囚禁的基本原理，如圖 10所示。3對相互垂直的圓偏振光相交於一個磁阱的中心區域，每對光的偏振方向是相反的，從而形成了一個三維光學黏膠；同時一對反亥姆霍茲線圈提供一個三維封閉的四極磁阱，它的磁場強度具有空間線性依賴關係，磁阱中心位置的磁場為零。為了獲得更多的冷分子，四極磁阱的磁場約為10 G，這與原子磁光阱的構造非常類似。下面簡單介紹分子磁光阱的工作原理。圖 10(a)給出了振動能級的相關躍遷，包括 FC 因子、泵浦激光波長和數目等，以此來保證躍遷循環的准封閉性。如圖 10(b)所示，由於磁場是比較弱的非均勻磁場，每個位置的Zeeman分裂是不同的，於是共振躍遷的頻率也是隨空間變化的。在坐標原點處的磁場為零，沿坐標軸兩側的磁場強度近似呈線性增大，但方向相反。以 z 軸為例，有 B(z)=Az(A=dB/dz，A 為磁場梯度，一般為1~102G/cm量級)。分子超精細的塞曼分裂， ΔE = gFμBmFB = gFμBmFAz ，這裡 gF是朗德因子，主要取決於具體原子或分子能級，表示塞曼分裂的能量大小。沿 z軸有光強相同的兩束對射的激光束，偏振方向分別為σ＋和σ－。SrF基態有 4個超精細能級，在 z＞0的位置每個超精細能級對應於不同的光偏振，這個主要是由於每個態的g因子不同所決定的。每個超精細能級都會散射光子，可能把分子向中心推，也可能向外面推，但是多次散射的總體效果肯定是向磁阱中心推，達到分子囚禁的效果。在x和y方向也類似，於是所有分子都將受到指向坐標原點的輻射壓力，這樣就實現了分子的三維激光冷卻與磁光囚禁。

圖10 SrF分子磁光阱的工作原理 (a)SrF相關的能級結構，黑實線是電子基態與激發態的各振動能級，向下的波浪線是自發輻射的通道和FC因子，向上的紅實線是泵浦激光及其波長；(b)SrF基態超精細結構的塞曼分裂和在 z＞0的位置處冷卻激光的4個邊帶及其偏振情況

由於分子所受的是耗散力，分子在受到囚禁的同時不斷地被冷卻，使其成為製備超冷分子的重要工具。2010年，DeMille小組實現了SrF分子的二維的激光冷卻，然後在 2012年又成功實現了分子的縱向激光減速與冷卻，為分子的磁光囚禁做好了充分的準備；終於在2014年成功實現了 SrF 分子的三維磁光囚禁，實驗裝置如圖 11所示。除了一束主要的冷卻光以外，還有3束再泵浦光，由於基態具有4個超精細能級，所以每束激光都被EOM調製成4個不同頻率的邊帶，每個邊帶頻率對應不同的圓偏振光，每個F態的磁g因子不同，所對應的圓偏振也不同。實驗得到的冷分子溫度約為2.5 mK，密度大概為600 cm-3，冷分子數目只有 300個，相應的壽命為 56 ms。接著，2015年他們改進了實驗方案，改變了基態 4個超精細能級所對應的圓偏振，這樣可以適當減少暗態，提高阱的囚禁力，從而得到冷分子溫度為 13 mK，數目增加到500個，密度增大到4000 cm-3，壽命為136 ms。最近，他們實現了激光圓偏振方向和靜磁場同步調製的 MOT，相應的光場和磁場的調製頻率為射頻量級，這樣可更大程度上消除暗態，提高磁光阱的效率。最終實現了一個數目為 2000個、壽命為 0.5 s、溫度為400 μK 和密度約為 6×104/cm3的三維SrF-MOT。

圖11 DeMille小組實現SrF分子磁光阱的實驗裝置

2013 年葉軍小組實現了 YO 分子的二維磁光囚禁，其中用了一束冷卻光和兩束泵浦光，冷卻光被調製成3個頻率，對應於基態的3個超精細能級。最終把一束分子束橫向溫度從 25 mK冷卻到了 2 mK。2015 年他們用微波抽運方式混合電子基態的轉動態，同時加上了一段時間的激光掃頻技術，得到了一束速度低於 10 m/s 的冷分子束。同年他們還提出了一種實現 YO窄線寬 MOT的新方案。

4 總結與展望

近年來，人們已成功實現了 SrF、YO和 CaF等雙原子分子的激光冷卻和具有亞mK溫度的SrF分子的磁光囚禁。由於冷的或超冷的極性分子具有豐富的內部自由度、大的電偶極矩和穩定的物理化學性質(即長壽命)，因而它們有著非常重要而又廣闊的應用前景。例如，雙原子極性分子擁有永久電偶極矩，引起長程的、可調諧的、各向異性電偶極—電偶極相互作用。電偶極—電偶極相互作用和分子自由度的精密控制使得超冷分子在凝聚態物理的量子模擬和量子計算與量子信息處理領域中成為一個非常有力的競爭者。此外，超冷分子可提供一個獨一無二的機會去研究立體化學反應和基本對稱性的驗證。國際上已實現了SrF、CaF和YO雙原子分子的激光冷卻和CH3F和CH2O 多原子分子的電光冷卻。最近，美國哈佛大學的 M. Doyle 小組還成功實現了 SrOH 多原子分子的橫向激光冷卻。此外，還有一些合適的候選分子(如 MgF、BaF 和 BaH 等)正在被激光減速與冷卻。由於分子電子基態的振轉能級比較複雜，構建不了非常好的閉合能級用於類似冷原子實驗中的 Zeeman減速來獲得非常高的 MOT裝載效率。最近 Hinds 小組利用激光掃頻實現 CaF 脈衝分子束的輻射壓力減速的分子數目比白光減速、多邊帶激光減速等提高一個量級以上。

儘管國際上幾個實驗小組選擇了各種分子和不同的暗態消除技術來實現分子的磁光囚禁(MOT)，但是結果仍然不是很理想，最終獲得的冷分子數目很少，僅為 103量級，無法開展進一步的冷分子物理及其應用研究。究其原因，主要存在如下一些問題：(1)在分子束激光減速中，難以有效解決多普勒頻移的補償問題，因而減速效率較低；(2)在分子 MOT 中，由於外加磁場的影響，存在著許多暗態，難以完全消除；(3)考慮到轉動能級的閉合性，幾乎所有的分子磁光阱都是type-II 型(Fl≥Fu)，於是分子激發態的 g 因子通常很小(比原子小 3—5倍，甚至小一個量級)，囚禁力很小，而且暗態更多，所以在分子 MOT 中得到的冷分子數目更少。

綜上所述，化學穩定分子的激光冷卻與磁光囚禁實驗在國際上起步不久，雖然成功實現了SrF 分子的 3D-MOT，但是還有許多重要科學與關鍵技術問題尚未真正解決，存在著許多機會與挑戰。此外，值得我們思考的問題是：是否有一種更好的方法可以避開「分子束的激光減速」和「使用外磁場的 MOT技術」來成功實現分子的有效減速與sub-Doppler激光冷卻？顯然，如上所述的分子電光冷卻就是較好的分子冷卻方法之一。當然，是否有比電光冷卻更好的方法，值得我們深思與探討。

本文選自《物理》2018年第1期

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