npj Computational Materials：快速準確預測晶格熱導率的「小技巧」

最新 02-21

【引言】

以特定功能、性質進行目標導向的材料設計是人們一直以來的努力目標，其中基於快速獲取材料性質進行的高通量計算是一種重要的研究途徑。以熱導率衡量的傳熱能力是材料的一種基本性質，在多領域有著重要的作用，如電子器件散熱、熱電性質、相變存儲等等。因此，快速準確預測材料的熱導率可以幫助人們選取合適的材料，或者對材料的傳熱性質進行有目的的調控，對於傳熱相關的特定應用有著非常迫切的應用需求。

目前計算材料熱導率的眾多方法中，基於第一性原理的非簡諧晶格動力學方法是相對精度比較高，使用最廣泛的方法之一，這種方法基於第一性原理力計算得到二階、三階力常數，通過求解玻爾茲曼輸運方程得到材料的熱導率。但是這種方法所需計算量很高，尤其是為了得到收斂的熱導率，原則上應該對三階力常數進行截斷半徑測試，選取合適的截斷半徑以得到準確的熱導率，否則所得到的熱導率偏大或者結果會隨格點密度發散。在對三階力常數進行截斷半徑測試時，所對應的計算量是非常巨大的，主要原因在於：

1）為了避免周期性邊界條件帶來的干擾，三階力常數計算需要基於超胞進行，因而需要擴胞，擴胞之後原子數目會增加很多，導致計算複雜度增加；

2）計算三階力常數所採用的有限位移差分法需要在超胞中選擇兩個原子分別進行位移，即使考慮了各種對稱性，可能的組合數目仍然很多，仍需要進行多次超胞力計算；

3）進行截斷測試時，隨著截斷半徑的逐漸增加，依次測試完全部的截斷半徑所累積的計算量是非線性增加的，尤其是對於比較複雜的系統，截斷測試最終會導致很大的計算量。

這種巨大的計算資源消耗，對於第一性原理非簡諧晶格動力學方法的廣泛應用是一個挑戰，尤其是在需要快速準確計算晶格熱導率時。

【成果簡介】

近日，德國亞琛工大秦光照和胡明（通訊作者）提出了一種高效快速計算熱導率的方法，通過分析更加容易獲得的二階簡諧力常數，可以直接確定截斷半徑應取的數值，從而避免做繁雜耗時的三階力常數截斷半徑測試。同時，作者還提出了一種重建三階力常數的方法，在大截斷半徑下做完力計算之後，小近鄰下的力常數可以直接重建得到，而不需要再去重複做耗時的力計算。而在小截斷半徑下做完力計算之後，大近鄰下的力常數可以通過少量的增量力計算後重建得到，而不需要做全部完整的力計算。基於作者提出的這種方法，可以快速準確的計算得到材料的熱導率。對於典型的系統，比如黑磷烯，SnSe等，基於上述方法的計算效率可以提高一個量級以上。在文中，作者還討論了二維材料中廣泛存在的熱導率發散收斂問題。

【圖文導讀】

圖1：基於所提出的新方法進行計算，相對於

傳統方法所得到的效率提升結果。