南京大學：量子自旋液體研究取得重要進展
近日，來自南京大學，復旦大學和浙江大學的聯合課題組經過通力合作，在量子自旋液體的研究中取得了新的進展。該合作團隊用浮區爐方法生長出被廣泛認為是量子自旋液體的三角晶格材料YbMgGaO4，並且克服了樣品易揮發、不穩定的難題，長出了該材料的姊妹材料YbZnGaO4。綜合成分結構分析、直流磁化率、極低溫比熱、中子散射、極低溫熱導率、極低溫交流磁化率等實驗手段，結合線性自旋波的理論模擬，發現這些材料的真實基態為自旋玻璃態。相關成果以「Spin-Glass Ground State in a Triangular-Lattice Compound YbZnGaO4」為題發表在《物理評論快報》上[Phys. Rev. Lett.120, 087201 (2018)]: Zhen Ma et al. Spin-Glass Ground State in a Triangular-Lattice Compound YbZnGaO4,Phys. Rev. Lett.120, 087201 (2018).
對於一般的磁性材料，在高溫時會因為熱漲落強，使得電子的自旋不會發生有序排列。隨著溫度的降低，熱漲落變弱，系統為了降低自身的能量，會傾向於打破某種對稱性，發生磁相變，成為一個磁有序系統。但是在量子自旋液體中，由於量子漲落非常強，導致系統里電子的自旋在絕對零度時仍處於一個像液體一樣的無序狀態——材料也因該特性而得名。有趣的是，雖然自旋無序排列，它們之間卻存在著長程的量子糾纏，因此將來可以被應用於量子通訊。通過對其中的任意子激發進行操作，又能夠實現量子計算。同時，基於量子自旋液體的基態與超導中庫珀對的高度相似性，諾獎得主、普林斯頓大學的Philip Anderson提出，高溫超導電性是通過摻雜量子自旋液體演化而來的。因此對它的研究有助於高溫超導機制的理解。這種新奇的量子態也因此吸引了眾多凝聚態領域的研究者。在具有三角或者Kagome格子的磁性材料中（如圖1所示），反鐵磁交換相互作用在一個三角格子的不同格點上不能被同時滿足，由此造成了很強的幾何阻挫，併產生了很強的形成量子自旋液體所需的量子漲落。因而，在這些材料中尋找量子自旋液體被認為是一個可行的方向。
圖1.二維的三角格子(a)和Kagome格子(b)示意圖;箭頭和問號分別代表自旋的方向和幾何阻挫。
YbMgGaO4就是這樣一種三角格子系統，而且之前多個研究組大量的實驗證據表明該材料可能為一個理想的量子自旋液體。但是，作為量子自旋液體，該材料存在以下幾個主要問題：1）材料的磁相互作用J很小，只有1.5 K，大約相當於0.15 meV，對探測儀器的解析度提出了很高的要求；2）Mg2+與Ga3+完全換位，造成了很強的無序性，導致了無序的電荷環境，從而可能對磁相互作用造成影響。儘管這些離子在非磁層並且離Yb3+所在的磁層較遠，但是在J很小的情況下，該無序的影響應當不能被忽略；3）該工作合作團隊之一、李世燕教授課題組前期的熱導率測量發現[Phys.Rev. Lett.117, 267202 (2017)]：Yuesheng Li et al，CrystallineElectric-Field Randomness in the Triangular Lattice Spin-Liquid YbMgGaO4,Phys. Rev. Lett.117, 267202 (2017)，該材料的熱導沒有來自於磁激發的正面貢獻，而根據其他實驗結果，該材料的磁激發是無能隙的。這一結果對該材料作為一個無能隙的量子自旋液體的觀點提出了很大的挑戰。那麼該材料究竟是不是量子自旋液體？如果不是，那它的真正基態究竟是什麼？那些類似量子自旋液體的現象的起因又是什麼？帶著這些問題，該合作團隊生長出了高質量的YbMgGaO4單晶，並且克服了種種困難，長出了一種新的三角晶格材料，YbMgGaO4的姊妹材料—YbZnGaO4（如圖2所示），並運用多種技術手段並結合理論，進行了深入、系統、全面的比較研究。
直流磁化率結果[圖2（c）]顯示最低溫度測到2 K時，仍然沒有長程磁序的出現。通過對數據進行擬合，得到了該材料的J約為1.73 K，與YbMgGaO4接近。圖2（d）展示了YbZnGaO4極低溫的磁比熱結果，在50 mK時仍然沒有發現代表著相變的尖銳峰的出現。這些結果與此前對YbMgGaO4的測量結果非常類似。
圖2. (a)YbZnGaO4晶體結構圖; (b) Yb3+磁性層的俯視圖; (c) YbZnGaO4單晶和多晶直流磁化率測試結果; (d) 0 T和9 T磁場下的磁比熱測試結果;插圖為YbZnGaO4單晶樣品。
隨後，該合作團隊用高質量的YbZnGaO4單晶[如圖2 (d)插圖所示]進行了中子散射的測量。在彈性中子散射中他們發現材料不具有長程的磁有序。在非彈性中子散射中發現了如圖3(a)所示的沿著布里淵區邊界連續分布的很寬的激發譜，並且如圖3(c)所示，該連續譜一直延續到帶頂1.4meV。中子散射的結果也與之前YbMgGaO4的測量結果如出一轍。
圖3. (a)和(b)分別為實驗和理論計算能量為0.6 meV的動量空間的非彈性中子散射激發譜; (c)和(d)分別為實驗和理論計算的沿著布里淵區中M1-K-Γ1和Γ1-M2-Γ2高對稱方向的色散結果圖。
量子自旋液體一個非常重要的特徵是具有分數化的激發，一種典型的分數化激發是自旋為1/2（spin-1/2）的自旋子（spinon）。該激發對應的准粒子不被局域在格點上，類似於巡遊電子，具有自己的色散，兩個自旋子的束縛態則對應於通常的自旋為1（spin-1）的磁振子（magnon）激發。磁性的中子散射是一個自旋為1（spin-1）的過程，因此在激發量子自旋液體中的准粒子時，需要同時激發准粒子與准粒子空穴組成的粒子-空穴對，而所有滿足能量與動量守恆關係的粒子-空穴對都可以被激發。因此，中子散射得到的激發譜為連續譜，跟有明顯色散關係的自旋波顯著不同。基於該原因，類似於圖3(a)和(c)所示的連續譜被認為是迄今為止最為可信的量子自旋液體的判據。但是，連續譜是否為量子自旋液體的充分必要條件呢？
YbZnGaO4與YbMgGaO4類似—J很小，且Zn2+離子和Ga3+離子的完全換位帶來了很強的無序性。那麼，如果在一個有序系統里引入無序，在J比較小的情況下，是否也可以產生實驗所觀測到的連續譜呢？基於這種考慮，該團隊採用了之前理論學家提出的該材料的基態—長程有序的自旋條紋相，在這個基礎上引入了無序，用各向異性的海森堡模型進行了線性自旋波計算。得到的部分結果如圖3 (b)和(d)所示。通過與圖3(a)和(c)的實驗結果進行比較，可以很清楚地發現理論計算與實驗觀測可以很好地吻合。換言之，在有序系統中引入無序，同樣可以產生連續譜，連續譜只是量子自旋液體的必要非充分條件。
為了進一步揭示系統的基態，該團隊進行了極低溫熱導率的測量。圖4 (a)展示了YbZnGaO4和YbMgGaO4的熱導率結果，可以看到這兩個姊妹化合物的熱導結果非常類似，同樣在熱導測試中沒有探測到有任何巡遊准粒子的跡象。該結果不支持無能隙的量子自旋液體模型，但是卻可以用無序導致的自旋玻璃態來解釋。在自旋玻璃態中，無序的存在導致了磁激發的平均自由程變得很短，從而對熱導沒有明顯的貢獻。
自旋玻璃態可以通過交流磁化率的測量進行證實。圖4(b)-(d)顯示了YbMgGaO4和YbZnGaO4單晶的極低溫交流磁化率的結果。在100 Hz時，在99和93 mK分別探測到了這兩個材料交流磁化率存在一個寬峰，並且峰的位置隨著測量頻率的增加向高溫方向出現明顯的移動。這恰恰是自旋玻璃態所具有的特徵，表明了材料在該峰值溫度以下自旋出現凍結，形成長程無序、短程有序的自旋玻璃相。該峰所對應的溫度也被稱為凍結溫度Tf。
該自旋玻璃態可以很好地解釋文章中所有的實驗結果，如直流磁化率、比熱、中子散射、熱導、交流磁化率，而後兩者與量子自旋液體相左，特別是交流磁化率的結果則直接說明了該材料的基態為自旋玻璃。在阻挫與無序存在的情況下，自旋玻璃相是一個常見的基態。
圖4. (a)YbZnGaO4和YbMgGaO4與非磁性的LuMgGaO4熱導結果比較; (b) YbZnGaO4和YbMgGaO4交流磁化測得的凍結溫度隨頻率變化趨勢圖; (c)和(d)分別為YbZnGaO4和YbMgGaO4極低溫交流磁化率隨溫度變化圖;插圖為溫度最高測到4 K區間的交流磁化結果。
該工作在量子自旋液體領域具有非常重要的意義。表明看上去像是來源於量子自旋液體的實驗觀察其實是來源於無序導致的自旋玻璃態。特別是一度被認為是確定量子自旋液體最有力的證據—從中子散射測量中得到的連續譜，也可以由自旋玻璃態產生。這些結果為日後量子自旋液體的發現與判定提供了重要的啟示。該工作的結論近期陸續得到了國外知名理論研究組的支持[Phys. Rev. Lett.119, 157201 (2017), arXiv:1801.06941]。
南京大學溫錦生教授課題組的博士生馬禎、王靖琿和李建新教授課題組的博士生董召陽以及復旦大學李世燕教授課題組的博士生張駿為論文的共同第一作者，南京大學溫錦生教授、李建新教授、於順利副教授和復旦大學李世燕教授為共同通訊作者。馬禎、王靖琿等進行了晶體生長、成分結構分析、直流磁化率、比熱、中子散射等的測量。張駿等進行了極低溫比熱及熱導的測量。美國量子設計公司的應用組成員進行了極低溫交流磁化率的測量。中子散射實驗工作由馬禎、王靖琿等在德國慕尼黑工業大學的中子研究中心與澳大利亞布拉格研究所的譜儀上在譜儀科學家的協助下完成。南京大學劉俊明教授、浙江大學路欣教授課題組分別在單晶生長與比熱測量方面提供了幫助。
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