稀土摻雜上轉換材料發光動力學研究新策略：離子分區摻雜體系的構建

鑭系稀土離子摻雜的上轉換髮光材料因其「長波長激發，短波長發光」的獨特性質，在生物醫學、信息和能源等諸多領域有著巨大的應用前景。然而，該類材料的發光動力學過程作為一個基本的科學問題，卻一直未能得到很好的解答。這主要是因為在傳統的供體-受體共摻雜體系中，多種發光過程混雜在一起，是不可區分的。

圖1：「離子分區摻雜」納米結構中的上轉換髮光過程示意圖

近日，中科院長春光機所孔祥貴、劉曉敏研究員課題組將「離子分區摻雜」的納米合成技術、延遲激發光譜調控方法與Monte Carlo計算模擬相結合，成功地在核-多層殼結構的納米粒子內將泵浦吸收、激發態能量遷移和上轉換髮光三個基本過程區分開，從而精確地揭示了稀土上轉換從吸收到發光的整個動力學過程（圖1）。尤其重要的是，他們定量給出了激發態能量遷移和「隨機遊走」特性對上轉換髮光動力學過程的影響。實驗結果表明：儘管離子間的單次能量遷移過程非常迅速（微秒量級），但是由於遷移遵循隨機遊走模式，因此多次遷移的時間累積效果卻是非常可觀的（達到百微秒量級），利用該效應，可以對上轉換髮光壽命曲線的上升沿和衰減沿都實現精準的寬範圍調控。

上述研究結果對於清晰地展示稀土離子上轉換髮光的微觀物理過程，進而設計出更加高效的發光材料具有重要的指導價值。相關論文發表在Angew. Chem. Int. Ed.（DOI:10.1002/anie.201711606）上，並被選為該期雜誌的封面。論文第一作者為佐婧博士，孫大鵬博士和塗浪平助理研究員。該工作也感謝荷蘭阿姆斯特丹大學范特霍夫分子研究所張宏教授和EvertJan Meijer教授在模型計算方面給予的幫助。

圖2： 期刊封面

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