聚醯胺交聯的氧化石墨烯膜用於正滲透

GO膜在納濾（NF）和正滲透（FO）過程中表現出優異的分離性能。與液壓驅動的NF過程不同，FO是一種由滲透壓梯度驅動的穿過半透膜的傳質過程。由於其諸多的優點，包括低污染潛力和使用低等級熱能作為主要能源的性能，FO已經在廢水處理，膜生物反應器，可持續發電，海水淡化和食品加工等領用具有廣泛的應用。FO膜的性能主要受其支撐層的性質以及其內部的濃差極化所影響。因此，製備高性能的FO膜的典型策略就是降低支撐層的曲折性、增加孔隙率以及增加親水性。也就是說，高性能的FO膜理想的支撐層需要是非常親水的、很薄的並且開孔結構從而有利於消除內部的濃差極化。然而，再這樣一種理想的支撐層上通過界面聚合製備完整的聚醯胺（PA）活性層是很困難的，因此目前的FO膜使用疏水的聚碸（PSF）多孔支撐層，其呈現海綿狀的內部孔結構，且其表面孔徑再10-20 nm範圍內。因此，尋找一種不受支撐層制約的製備FO膜的方法是非常有意義的。

考慮到PA膜是當下液相分離膜的黃金標準（水通量和選擇性能實現良好的平衡），將GO和PA複合或許可以集成其各自的優點於一身。目前來說，一個常用的策略是將GO引入高分子膜基體中，包括活性分離層或支撐層。研究表明，將GO通過界面聚合加入PA層中不僅可以提高FO模式下的水通量，還可以提高天然有機物質的去除效率和抗污染性能。相似地，將GO在相轉化的過程中加入支撐層中也可有效的提高膜通量。

圖1. PA交聯的GO膜的製備過程示意圖。

近期，Limei等人報道了一種新的FO膜合成方法，其可充分利用GO和PA的優異特性同時降低了對支撐層的依賴。如圖所示，與直接在支撐層上水平沉積GO納米片不同，他們先用MXDA使GO納米片團聚，同時MXDA會將GO納米片彼此之間相互交聯從而形成穩定的GO團聚體。然後將GO團聚體沉積在支撐層上，因此一部分GO納米片將是垂直傾斜的排列，形成更短更直接的傳輸通道。接下來，再將沉積有MXDA/GO的支撐層與TMC接觸反應，TMC與MXDA反應形成PA將GO團聚體彼此交聯起來，同時填補它們之間較大的孔洞間隙。值的注意的是，為了穩定負電荷的GO團聚體，PES支撐層用正電荷的PAH進行預處理，以便提高GO層與集體的粘附力。為了促進GO團聚體之間的充分交聯，對膜進行一定的熱處理，因為縮聚反應形成聚醯胺的過程需要60℃以上的高溫。GO納米片之間的交聯以及GO團聚體的交聯通過一系列的表徵如SEM、XPS和接觸角測試等證實。分別用檸檬酸三鈉（TSC），硫酸鈉和氯化鎂作為汲取溶質，將PA-GO膜的FO性能與商業的FO膜進行比較：在相同的滲透壓下，以TSC作為汲取溶質，PA-GO膜的水通量最高，硫酸鈉適中，氯化鎂幾乎沒有通量。而溶質通量的順序與此相反。這說明有效的溶質屏障層在製造具有高水通量和低溶質通量的FO膜中起著重要作用。

參考文獻：

Jin L, Wang Z, Zheng S, et al.Polyamide-crosslinked graphene oxide membrane for forward osmosis. Journal ofMembrane Science, 2018, 545: 11-18.

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