氣溶膠銨鹽同位素源解析研究取得系列進展

北京冬季和夏季不同粒徑段顆粒物銨鹽氮同位素丰度（a）。細顆粒物銨鹽和前體物氨氣的氮同位素丰度（b），兩者差異表徵氮同位素的分餾。不同類型排放源氨氣氮同位素丰度的範圍（c）。

北京氨氣的來源構成（基於年尺度上每周1次的大氣顆粒物分級採樣和細顆粒物銨鹽氮同位素丰度測量，並考慮了氨氣與銨鹽之間的氮同位素分餾作用）。

銨鹽、硝酸鹽和硫酸鹽在PM2.5中佔比超過三分之一，常被標識為二次氣溶膠。這種標識由於未能將它們的來源定位到初始排放源，因此難以直接用於污染物減排方案的制定。同位素技術在環境領域一直被認為是追蹤物質來源的可靠方法，也可用於表徵大氣化學過程。傳統的氮同位素測量方法是將化合氮全部高溫燃燒轉化成氮氣，進而測定氮同位素組成；此法極易受到大氣背景氮氣的干擾，是氮同位素測量的最大挑戰。同時，富氨環境下（如我國北方），氨氣與銨鹽之間存在強烈的同位素分餾作用，極易掩蓋氨排放的原始信息。如何定量描述這種分餾作用，進而實現氣溶膠銨鹽的初始來源解析，是通過大氣氨減排緩解霾污染和氮沉降的關鍵。

中國科學院大氣物理研究所研究員潘月鵬與瀋陽應用生態研究所方運霆等國內外科學家合作，首先開發了銨鹽兩步氧化轉化法測定穩定氮同位素的技術方法，使得低銨鹽含量大氣顆粒物樣品中同位素的準確測量成為現實。進一步研究發現，貧氨環境下，氨氣轉化為銨鹽過程中保留了初始源的同位素信息，可以通過直接測定銨鹽的氮同位素比值判斷其初始來源；而在富氨環境下，氨氣與銨鹽之間的同位素分餾作用掩蓋了氨氣攜帶的初始源信息，無法直接通過氮同位素比值判斷其初始來源。在這一認識的基礎上，研究團隊定量表徵了溫度和酸鹼性對分餾過程的影響，進而突破了富氨環境下銨鹽氣溶膠來源解析的技術瓶頸。

通過對北京2013年初冬（農業活動減弱）和盛夏（農業排放增強）大氣霾污染過程不同粒徑段樣品的氮穩定同位素測試，研究團隊發現了「非農業源」影響城市氣溶膠銨鹽的強烈信號。通過同位素質量平衡模型，解析到北京城區（年尺度上）銨鹽有55%來自農業排放，而非農業源（機動車、燃煤、氨逃逸）的貢獻也決不能忽視（尤其是在重霾污染期間）。同位素源解析結果進一步印證了我國城市觀測到的高濃度氨氣與局地排放有關，而與區域農業源的關係不大。如果該結論具有普適性，這將直接關係到我國未來氨氣減排的策略選擇。研究團隊呼籲國內外同行加強合作，進一步開展不同區域的氨氣/銨鹽濃度和通量測量及來源解析，服務於大氣污染和氣候變化研究。

本研究獲得中國科學院戰略科技先導專項和國家自然科學基金的支持。（來源：中科院大氣物理研究所）

相關論文：

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Pan, Y., and Coauthors, 2018: Isotopic evidence for enhanced fossil fuel sources of aerosol ammonium in the urban atmosphere. Environ. Pollut., 238, 942-947. doi:10.1016/j.envpol.2018.03.038.

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