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Solar RRL:同步輻射譜學解析三元金屬相W-Mo-S異質光催化結構中的界面電荷極化行為

過渡金屬硫屬族化合物已經被逐漸證明可以作為異質光催化結構中的高效且廉價的助催化劑,而助催化劑的電子結構往往被認為是影響異質結構界面電荷態的關鍵因素之一。為了實現催化劑活性的有效調控,從電子結構的角度去探究和理解異質催化劑的界面電荷態與光催化性能之間的內在聯繫具有重要的研究意義。

(a) 金屬相Mo1-xWxS2助催化劑與CdS催化劑界面的高分辨透射電鏡圖; (b) 異質光催化劑的光催化循環測試; (c) 不同催化劑的紫外-可見-近紅外光譜對比分析;(d) Cd的 K邊同步輻射X射線吸收譜圖;(e-f) Mo的 K邊和W L3邊同步輻射X射線吸收譜圖。

中國科學技術大學國家同步輻射實驗室宋禮課題組長期從低維納米材料和納米結構的同步輻射研究。在前期二維金屬性過渡金屬化合物方面研究的基礎上,課題組近期利用同步輻射X射線吸收譜技術,深入地揭示了異質光催化體系中的界面電荷極化效應。在該工作中,作者選取金屬性的三元Mo1-xWxS2與常見的CdS半導體為研究對象,構築了具有緊密界面結合的異質Mo1-xWxS2/CdS催化劑,並以此為模型催化劑進一步探究了異質結構的界面電荷態變化行為。同步輻射分析結果表明,助催化劑Mo1-xWxS2與CdS間的界面電荷極化可以極大地提高催化劑對可見光的響應和空間電荷分離。同時,增強的三元助催化劑Mo1-xWxS2的金屬性可以有效降低還原反應中的質子活化能,從而最終獲得了接近兩個數量級提升的光催化性能。

這項工作為基於金屬-半導體的光催化雜化體系提供了對本徵界面電荷極化過程的理解,為未來高效的光催化材料的設計提供了一種思路,相關結果發表在Solar RRL(DOI: 10.1002/solr.201800032)上。

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