JACS：三維石墨烯納米結構

【引言】

石墨烯是一種二維零帶隙半導體，具有許多不同尋常的特性和應用。石墨烯納米帶是石墨烯的一部分，其對稱性和寬度決定了它們的電性能，引起不尋常的量子力學現象。最近， 在金屬表面上製備的石墨烯納米帶的合成和研究已經取得了成功，可以通過掃描探針顯微鏡研究。然而，由於表面參與石墨烯納米帶的合成和穩定， 將這些技術擴展到三個維度是不可能的。

【成果簡介】

近日，哥倫比亞大學的Michael L. Steigerwald,，Colin Nuckolls，Thomas J. Sisto及德克薩斯大學埃爾帕索分校的Luis Echegoyen（共同通訊）在Journal of the American Chemical Society期刊上發表了題為「Three-Dimensional Graphene Nanostructures」的研究論文，文中詳細介紹了設計高性能光電子材料的新概念：三維（3D）石墨烯納米結構。 這一總體策略通過合成三葉螺旋槳納米結構，由中心三蝶烯中心和螺旋石墨烯納米帶的偶聯和融合而得到展示。 重要的是，這些3D石墨烯納米結構顯示出與取代基部分不同的顯著新特性。 例如，較大的納米結構在光電子器件中顯示吸收增強和接觸電阻降低。 為了在器件設置中顯示這些增強的特性，納米結構被用作鈣鈦礦太陽能電池中的電子提取層。 這些納米結構中最大的一個獲得了18.0％的PCE，是非富勒烯電子萃取層報道的最高值之一。

【圖文導讀】

圖1. 三維石墨烯納米材料的和合成

（a）合成3D石墨烯納米結構的一般策略；

（b）在這項研究中合成的三種納米結構。

圖2. 三種三維納米結構的表徵

（a）納米結構1,2和3的UV / vis光譜；

（b）化合物hPDI3和b-hPDI3的結構；

（c）b-hPDI3和納米結構3的UV / vis光譜，顯示電子結構的相似性；

（d）3，hPDI3和b-hPDI3的截短的UV / vis光譜，比較三倍hPDI3，三倍b hPDI3和納米結構3的最長波長躍遷。雖然benzannulation的電子貢獻引起一些吸收增加， 它不負責納米結構3中的所有增強。

圖3. 三維石墨烯納米結構的電學性質

（a）納米結構3與Fc / Fc +的循環伏安圖；

每個事件對應於三電子過程，表明3可逆地接受18個電子；

（b）EPR譜線寬度的比率等於離域亞基數量的平方，表明該基團在整個三葉片納米結構上離域。

圖4. 三維石墨烯納米結構應用於鈣鈦礦太陽能電池

（a）鈣鈦礦太陽能電池配置；

（b）3D石墨烯納米結構到鈣鈦礦中的層間滲透；

（c）設備PCE的分配。 計數表示單獨的試驗。 曲線表示每組組件的歸一化分布。 百分比表示每組設備的平均結果；

（d）每個組件的歐姆電阻圖。 鈣鈦礦和ETM之間的界面電阻分配給第一個較高頻率的RC電弧。

【小結】

本文提出了石墨烯納米帶與中心樞紐的連接和融合，以產生三維石墨烯納米結構。作者通過新的C-H激活方案合成納米結構，以一步完成三蝶啶的三功能化。然後將帶子與可見光流動光環化耦合併熔合到輪轂上，以產生非常大（分子量超過6600）並且高度可溶的原子限定的結構。與其組成部分相比，最大的納米結構表現出超過80％的吸收增加，並在1V電勢範圍內以電化學方式接受18個電子。由於鈣鈦礦和傳輸層之間的界面電阻較低，因此作為電子提取層的鈣鈦礦太陽能電池併入產生高達18.0％的效率。

文獻鏈接：Three-Dimensional Graphene Nanostructures.(JACS, 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b04119)

本文由納米組Jing供稿，材料牛編輯整理。

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