北師大化學學院兩課題組在《自然-通訊》發表重量級研究成果

來源 | 北京師範大學 編輯 | 化學加

導讀

5月16日和6月8日，化學學院江華教授課題組與范樓珍教授課題組分別在《自然-通訊》發表重量級研究成果（Nature Communications 2018, 9, 1953；Nature Communications 2018, 9, 2249）。江華教授的研究解決了分子機器研究領域實用型多極變速分子轉子設計這一基本難題；范樓珍教授的研究獲得了高色純度窄帶寬熒光發射碳量子點，可以作為理想候選材料用於發展下一代高效穩定廣色域的LEDs顯示技術。

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（ Nature Communications 2018, 9, 1953 ）

分子機器是近二十多年來超分子化學研究的前沿課題，2016年諾貝爾化學獎授予了法國路易斯巴斯特大學的讓-皮埃爾·索瓦日（Jean-Pierre Sauvage）、美國西北大學的詹姆斯·弗雷澤·斯托達特（Sir J. Fraser Stoddart）以及荷蘭格羅寧根大學的伯納德·費林加（Bernard (Ben) L.Feringa），以表彰他們在分子機器設計與合成領域所做出的傑出貢獻。這一重要事件進一步把分子機器的研究推向高潮。

旋轉類分子裝置是一類重要的分子機器結構組件，然而受制於分子熱運動的無序性和複雜性，要在分子層面上實現對旋轉的精確控制是一個巨大的挑戰；其中在轉動速度的控制方面，如何實現在寬頻率範圍內分子轉速的階梯式分級調控（多極變速）則是一個長期的科學難點。在過去的很多年裡，雖然該問題受到分子機器研究者的廣泛關注，但提出解決該問題的方案很少。近幾年，多位研究者嘗試從改變轉動位阻的方向著手，但取得的效果非常有限。

江華教授工作照

化學學院江華教授課題組在旋轉類分子裝置的運動控制方面做了一系列工作。他們基於超分子自組裝策略，構築了一種能夠將運動從旋轉模式轉換成振動模式的分子傳動裝置（J. Org. Chem. 2015, 80, 11302?11312），優化了分子轉門的製備方法（J. Org. Chem. 2016, 81, 3364?3371），並在以上基礎上，合成了以柔性直鏈為轉子的分子轉門，首次揭示了柔性直鏈的立體位阻大小依賴於其運動時間尺度的機制，並利用此機制使得分子轉門在旋轉模式與振蕩模式間轉換（J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 15849?15852）。

最近，該課題組針對該問題提出通過不同類型的非共價鍵作用力在不同程度上對分子轉子的內轉動過渡態進行穩定，進而實現其多級變速目的的新策略。基於該策略，他們設計了一種簡單的基於琥珀醯亞胺和苯酚基團的分子轉子，並通過鹼和不同金屬離子刺激，首次實現了在10–2 ~ 105 Hz範圍內將分子轉子的速度調節成四檔。實驗機理研究結果證實其多級變速調控的實現完全依賴於不同刺激下其內轉動過渡態的穩定性的不同。此外，利用輔助的酸及氟離子刺激，該體系的不同速度檔間能可逆變換。該工作提出的新方法有助於突破長期困擾分子機器研究者的實用型多極變速分子轉子設計這一基本難題，對於推動未來分子機器的發展和實用化具有較大意義。

（ Nature Communications 2018, 9, 2249 ）

近年來，碳量子點(CQDs)作為一種尺寸小於10 nm的新型熒光碳納米材料，具有熒光可調性、良好的光熱穩定性、低毒性及環境友好性、高的電子遷移率等優點，在電致LEDs領域具有良好的應用前景。然而，目前CQDs均表現出較差的發光色純度，熒光光譜半峰寬(FWHM)往往在80-150 nm之間，遠遠大於含有重金屬鎘和鉛元素的傳統半導體量子點的FWHM (

范樓珍教授課題組照片

他們設計合成了一種新型的不同尺寸大小的高結晶度三角形結構CQDs(NBE-T-CQDs)，實現了其從藍色到紅色的高色純度窄帶寬熒光發射，其FWHM僅為30 nm，最高量子產率達72%。飛秒瞬態吸收光譜和低溫變溫熒光光譜及理論計算結果表明，獨特的高結晶度三角形結構CQDs表現出較弱的電子-聲子耦合作用以及非常簡單的激發態弛豫過程，這是其產生高色純度窄帶寬熒光發射的根本原因。通過與華北電力大學譚占鰲教授以及香港科技大學楊世和教授課題組合作，以NBE-T-CQDs作為活性發光層，製備了高色純度、高性能、高穩定性、全色電致LEDs。這項研究工作表明高色純度窄帶寬熒光發射CQDs可以作為理想候選材料用於發展下一代高效穩定廣色域的LEDs顯示技術。

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