可見光光催化氧化還原反應研究取得進展

利用太陽光碟機動的光催化反應為解決環境和能源問題提供了新思路，而如何提高光吸收範圍以及促進光生載流子的分離一直以來都是研究的熱點課題。眾所周知，半導體催化劑在光照下，如果催化劑吸收的光子能量等於或者大於其禁帶寬度，產生光生電子和空穴，光生電子具有很強的還原能力，空穴具有很強的氧化能力，可以對有機物進行氧化反應。充分利用光生空穴和電子分別驅動氧化還原反應可以提高載流子的分離，將兩個有價值的有機反應耦合到一個光催化反應體系中，並且避免引入額外的犧牲劑，這種設計思路作為一種新的研究方向引起了人們廣泛的興趣。

在國家重點研發計劃、中國科學院戰略性先導科技專項和國家自然科學基金等的資助下，中科院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室曹榮和高水英團隊，在可見光催化氧化反應和還原反應耦合在一個光催化反應體系研究中取得新進展。該團隊巧妙地將苯甲醇氧化以及硝基苯還原反應耦合到同一個體系當中。通過理論計算以及順磁共振證明了反應過程中在二氧化鈦表面有大量的氧空位形成。這種在反應過程中原位生成氧空位的方法避免了高溫高壓的苛刻條件，同時也有效拓展了體系的可見光吸收範圍。該耦合體系中無需任何犧牲劑，光生電子用於硝基苯還原反應，而具有強氧化性的空穴可以催化苯甲醇還原，極大促進了光生載流子的分離及利用，光催化活性顯著。上述結果發表在催化類期刊Journal of Catalysis( 2019, 373 116-125)上。

此外，該研究團隊利用層層自組裝的方法在二氧化鈦基底上製備了磷鎢酸與硫瑾的複合薄膜，該薄膜催化劑有效實現了苯甲醇的選擇性光催化氧化，並且為多酸在可見催化領域的應用提供了一個很有效的設計思路（Journal of Catalysis 2017,351, 59-66）。文章第一作者為在讀博士生楊雪。

來源：中國科學院福建物質結構研究所

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