二維材料雙光子吸收層數依賴特性研究取得進展

近期，中國科學院上海光學精密機械研究所微納光電子功能材料實驗室研究員王俊課題組在二硫化鉬（MoS2）簡併雙光子吸收的層數依賴特性研究方面取得進展，為過渡金屬硫化物的非線性光學性質研究以及在光子學方面的應用提供了理論和實驗指導。相關研究成果發表於Photonics Research7, 762-770 (2019)。

二維過渡金屬硫化物由於面內具有非常強的量子限制效應，使得受激發的電子-空穴對的庫侖相互作用很強，從而表現出獨特的非線性光學特性，包括高次諧波產生、超快飽和吸收、光學限幅、多光子吸收等。然而，帶隙大小隨層數的調製和激子效應對材料非線性吸收的影響等問題一直困擾著這些材料發展，限制了它們在微/納米光調製器、光開關和光束整形器件中的應用。

該項研究中，科研人員通過機械剝離技術製備了單層、少層和多層MoS2納米片，利用顯微強度掃描（micro-I-scan）技術研究了其雙光子吸收特性。採用均勻加寬雙光子吸收飽和模型進行擬合，發現從單層到少層（4層），雙光子吸收係數迅速減小，而從少層到多層（25層），雙光子吸收係數逐漸增大。結合二維過渡金屬硫化物中激子的非氫模型和半導體中的雙光子吸收隨帶隙變化的規律，考慮二維材料體系中的非局域節點屏蔽效應，推導出了2p激子暗態和導帶的帶邊隨層數逐漸紅移的變化規律：隨著層數增加，准粒子帶隙和激子暗態能級逐漸減小，激子結合能也急劇下降，直到層數增加到25層，其准粒子帶隙接近於塊體MoS2。雙光子吸收係數從單層到2-4層的急劇下降可歸因於2p激子暗態的共振吸收和失諧。另外，通過波長可調諧的光學參量放大裝置，證明了導帶中的子帶共振現象，也進一步證實了雙光子吸收與能帶結構的關係。

相關工作得到中科院、基金委和上海市科委項目的支持。

圖1 不同層數MoS2的雙光子吸收係數

圖2 MoS2中准粒子帶隙（Eg）和A激子的第一激發態（En=2）隨層數的變化關係

來源：中國科學院上海光學精密機械研究所

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